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贯串 8 年入选 2015-2022 年爱念念唯尔中国高被引学者榜单（当年发布前一年榜单）开云龙虎斗，这即是清华大学训导。低维纳米合成、结构、机理、性质过甚相互关系是他的主要有计划对象。

近日，他和团队发现了一种石墨烯量子点，借助催化反应将单个石墨烯量子点从非精明退换为精明现象。

当作一个进犯的材料家眷，碳基量子点能够用于生物成像、以及提供生物经过的原位监测等。

针对这次发现的单个石墨烯量子点荧光光谱的分析成果泄漏，这种石墨烯量子点荧光信号不错当作催化反应的光学探针，或能加深东说念主们对于单个量子点的异质性反应性和催化能源学的坚强。

图 | 曹化强（开首：）

与面前常用的联用技巧比拟，这种运用光谱学技巧讲授荧光来自于单个量子点的方法，具备可操作性更强、开辟要求更浅易的上风。同期，运用这种方法还能评价单个量子点催化剂的催化活性，从而为高效催化剂合成提供依据。

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现实上，此有计划不仅运用单颗粒光催化反应讲授了荧光来自单颗粒，其还勾搭光生载流子的跃迁经过、以及光催化的反应机制，对单个量子点上的光催化反应能源学进行了探索，为有计划单颗粒上的催化反应提供了新的有计划决议。

（开首：Advanced Optical Materials）

从量子力学角度来看，量子点是指具有私有电子结构的物资，它里面一般包含三维为止的电子和空穴（常常是半导体）。量子限域效应，则是界说量子点的关键词。

庸碌来讲，量子点是一种半导体纳米晶，具有与尺寸关联的光学性质和电子性质。这是因为，当将量子点（半导体纳米晶）的尺寸减小至激子波尔半径以下，会呈现量子限域效应，从而让激子被为止在一定的三维空间之内，进而导致其光学性质高度依赖于本身尺寸的大小。

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激子波尔半径，是给定材料的特征属性。形象地说，当量子点尺寸范围处于量子限域效应的现象下，引发的电子能够“感受”到粒子范围的存在。量子点尺寸变化的反应，表咫尺其能谱会出现相应的变化。

石墨烯，由原子量低的碳原子构成。因此，其具有较小的介电常数和较弱的自旋-轨说念耦合，这会产生很强的载流子-载流子相互作用，以及具有明确的自旋多重性的电子态。

同期，石墨烯亦然一种私有的二维半导体材料。它具备零带隙和载流子有用质料为零的特色。其载流子的能量规则，并不解雇其他半导体的尺寸-范例定律。

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是以，纳米尺寸的石墨烯或石墨烯量子点，应该会出现迥别于一般半导体材料的新模式，这也意味着它可能领有一些私有的电学脾气和光学脾气。而通过监测活细胞中的单个非精明量子点，对于领略细胞能源学经过具有进犯真义。

常常，东说念主们把柄反聚束模式或荧光精明模式来判断单个量子点。曩昔，东说念主们认为上述方法可被用于识别单个量子点的反聚束模式，即同期不雅察到两个或多个光子的概率为零，这亦然产生单光子光源的本色。

关联词，这一方法对于原子数量或离子数量具有很强的依赖性，故曾遭到质疑。此前，两位凝合态物理及量子物理学家、以及一位单分子光谱众人分袂提议如下质疑：将其用于信赖单个量子点，是否具有充分性和必要性？

最近的一些有计划标明，单一反聚束可能并不及以讲授荧光来自于单个量子点，主要原因在于单个量子点是由数千个原子构成的，原则上有益于量子点酿成多激子态。

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1996 年，一支海外团队率先发现了单个量子点在稳态下的荧光精明模式，即在 ON 态（亮态）和 OFF 态（暗态）之间当场切换。尽管有学者认为鸿沟内依然在量子点精明机制上获取了一些共鸣，关联词量子点精明仍是一个尚未透澈领略的“谜”。

不外，东说念主们忖度它可能是由电子升沉经过引起的。是以，量子点精明模式，也被认为是具有量子限域效应的单个量子点的脾气。

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于今，简直统统被有计划过的单分子体系的荧光，皆发达为某种容颜的精明、波动、或其他当场行径。这种荧光精明行径，也成为了单分子体系的浩荡特征。

在大的量子点聚合体中，简直不雅察不到这种精明行径。因为，能对总体发光行径产生孝敬的各式放射器，它们之间并莫得任何关联。

而针对单个量子点开展跟踪，不错让咱们了解分子是若何动态编排酿成拼装体、若何进行单分子荧光检测、以及若何操控单纳米粒子催化的。

对于生物成像来说，它需要来自单个量子点的不精明的荧光，以便助力于时空分辨率的及时刻析。是以，信赖单个量子点是一个终点有真义的责任。

关联词，若何信赖具有不精明的荧光是来自单个量子点、照旧来自平均化的量子点聚合体？这是一个领先要处置的问题。

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（开首：Advanced Optical Materials）

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课题组认为，运用荧光精明模式大要是行之有用的宗旨。有了这个想法，他们开动设计能让非精明荧光量子点退换成精明荧光量子点的方法。

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其后，他们意象不错运用光催化反应来拿获光生电子与空穴，进而回绝电子、空穴的辐射复合，从而使之出现暗态。这么一来，就能让量子点荧光从非精明变成精明现象，借此信赖荧光到底是否来自于单个量子点。

事实上，本课题有计划最早可讲究到 11 年前。那时，该团队依然开动有计划石墨烯量子点的荧光机制。

2014 年，去英国剑桥大学作念打听有计划，自那时起开动和剑桥大学材料系安东尼·奇塔姆（）院士、乔治. 内维尔·格里夫斯（G. Neville Greaves）训导（现已死去）等互助者，沿途就石墨烯量子点荧光机理等课题进行深远互助。

跟着对石墨烯量子点的荧光生物成像、以及对不精明荧光机理的深远有计划，他们发现石墨烯量子点的荧光脾气具有非归拢般的半导体量子点的模式。

这让他们愈发以为如能围绕荧光精明模式作念一些责任，将会愈加真义。因此，基于前期的调研和有计划，担任本次论文一作的博士生付伟，开动探索石墨烯量子点的荧光精明变化。

经过大批分析之后，最终设立了运用催化反应，来调控不精明石墨烯量子点荧光的念念路。

另据悉，这次课题给与了逆向念念维。除了课题组我方进行大批推论探究除外，他们还向其他课题组学习，包括与 院士开展屡次视频调换等。

有些光学性质测试不仅要在清华大学进行，还需要到南京大学和中科院物理所进行测试，最终他们才的确设立了实验决议。

由于需要运用单分子荧光成像技巧来完成单颗粒光催化反应，因此在实验决议信赖后，课题组进行了大批的实验，从反应开辟的构建到反应条款的优化，到针对每一次实验模式和成果进行分析、反馈、再分析。如斯反复，最终终明显荧光从非精明到精明的退换，也完成了对于起程点想象的考证。

（开首：Advanced Optical Materials）

论文投稿之后，审稿东说念主问询课题组石墨烯量子点是否是 Frenkel 激子态？对此暗意：“于是，咱们运用瞬态经受测试补充了关联实验，就审稿想法作念了陈诉。在新冠疫情比较严重的时候，获取了中科院物理有计划所副有计划员鼎力撑抓，匡助咱们完成了瞬态经受光谱等实验。”

最终，关联论文以《通过单粒子催化识别的单个非精明石墨烯量子点》（）为题发在 Advanced Optical Materials 上，付伟是第一作家，和 担任共同通信作家。

图 | 关联论文（开首：Advanced Optical Materials）

改日，课题组狡计将该有计划推广到其他荧光非精明量子点。除了石墨烯量子点外，其他荧光非精明量子点能否终了在单颗粒层面上的光催化反应，并用于辩认荧光源于单个孑然的颗粒？这还需要进一步的考证。前不久，他们依然完成了前期的基础实验。

此外，该团队也将探索石墨烯量子点荧光精明的机理。量子点的荧光精明模式自 1996 年发现以来，引起了东说念主们频频的趣味趣味，包括化学家、凝合态物理学家、材料学家、生物学家皆尝试来适度量子点的精明行径，咫尺学界针对该课题的有计划已近三十年之久。

尽管依然取得一些坚强，甚而有些学者认为取得了一些对于精明的共鸣。关联词，精明是一个尚未透澈领略的“谜团”，它很可能是由电子升沉经过所引起，尤其是发达出与半导体材料不同性质的时候。同期，石墨烯量子点这种寥落的核壳结构量子点（里面为 sp2 核，角落为含氧官能团），其荧光精明机制又是若何？咫尺，尚未看到关联报说念。

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因此，探究石墨烯量子点的发光机理，对于丰富和完善量子点荧光机制的领略具有进犯真义。对于此，课题组的关联新论文已被 Adv. Mater.接受和上线（DOI: 10.1002/adma.202304074）。

终末，还狡计把石墨烯量子点用于生物医学鸿沟。碳材料的上风之一在于具备邃密的生物相容性，因此不错当作各式分子的载体。由于具有很好的可修饰性，石墨烯量子点不错把柄不同的环境条款，来制备具有特定识别功能的材料。

同期，运用石墨烯量子点优异的光学性质，通过改动局部温度或生物体内活性氧的均衡，有望对早期癌症发病部位进行诊治。咫尺，关联责任也已正在开展中。

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参考贵府：

1.Fu, W., Cao, H., & Cheetham, A. K. Single Non‐Blinking Graphene Quantum Dots Identified by Single‐Particle Catalysis.Advanced Optical Materials, 2300434.

运营/排版：何晨龙

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